建大新闻网讯    近日，理学院新材料研究中心在二氧化碳还原电催化材料的设计与性能研究方面取得重要进展。研究成果以题为“New mechanistic insights into CO2 electroreduction to methane on penta-octa-graphene catalyst（五-八环类石墨烯电催化CO2还原为甲烷的新机理研究）”发表在能源领域国际权威期刊《Journal of Energy Chemistry》上（期刊缩写：J Energy Chem；期刊最新影响因子为：14.0，SCI一区TOP期刊）。西安建筑科技大学为论文第一完成单位，北京邮电大学和北京科技大学为合作单位，郝劲波副教授为论文通讯作者，理学院硕士研究生马艺荣为论文第一作者。

电催化二氧化碳还原（CO2RR）是实现CO2转化与利用的最佳方法之一。该方法使用太阳能或风能等产生的可再生电力，将二CO2还原为增值化学品和燃料，既可以减少碳排放，又能够实现可再生能源的存储，是实现“双碳”目标的重要途径之一。然而，高稳定性使得CO2分子转化困难，需要高的活化能垒和过电位。因此，设计具有高转化效率、选择性和稳定性的CO2还原电催化剂尤为重要。

研究团队探究了二维五-八环类石墨烯材料作为CO2RR电催化剂产出甲烷的催化性能和反应机理。针对CO2RR过程的高复杂性问题，给出了不同C1产物的详细反应路径图，并通过分子轨道、晶体轨道哈密顿布居等方法探究了CO2的吸附和活化机制。研究结果表明：在 CO2 活化过程中，3π（最低未占据的分子轨道，LUMO）和 4π*（最高的占据分子轨道，HOMO）状态的简并断裂导致活化能垒的形成，成键轨道的HOMO能量为 -7.49 eV，σ*和π*的LUMO能量分别为 -0.39 eV和0.41 eV。较低的能级有利于电子通过过渡金属原子的 d 轨道注入，导致 CO2 反键轨道填充电子，最终形成带负电的 *CO2-。

在此基础上，研究团队通过改变生成CH4的关键反应路径（由*COà*CHO转变为*HCOOHà*CHO），避免了反应过程中生成*CO所需的高能垒，同时发现并提出了生成CH4新路径的两个关键因素：（i）CO2的活化是影响CH4形成的先决条件，同时过渡金属原子的引入为关键中间体提供了快速的电子转移，增强了中间体*HCOOH的吸附；（ii）中间体O原子上的电荷积累决定了CO2的质子化类型，进而影响反应路径。

本工作为二维类石墨烯基二氧化碳还原电催化材料的设计提供了一种可行的途径和策略，为二维材料催化性能的研究提供了新视角。

硕士研究生马艺荣于2022年9月进入我校理学院物理系学习，导师为郝劲波副教授。在两年研究生期间，马艺荣同学以第一作者身份发表1篇一区SCI论文（Journal of Energy Chemistry，2024，影响因子：14.0）和1篇二区 SCI论文（International Journal of Hydrogen Energy，2024，影响因子：8.1）；参与了2篇SCI一区TOP期刊论文以及4篇SCI二区期刊论文的撰写。国际期刊《Journal of Energy Chemistry》的学术影响力在272个能源-能源工程与动力技术（Energy-Energy Engineering and Power Technology）期刊中排名第六（6/272）；在128个能源-燃料科技（Energy-Fuel Technology）期刊中排名第四（4/128）；在60个能源-电化学（Energy-Electrochemistry）期刊中排名第三（3/60）。

理学院新材料研究中心成立于2020年1月，依托西安建筑科技大学理学院和北京邮电大学信息光子学与光通信全国重点实验室，以交叉创新为引擎，形成了结构合理、学缘宽泛、创新精神及科研能力强的研究团队。团队结合物理学科教师的基础能力和自身特点，发挥交叉创新优势，聚焦计算方法、新能源材料和光电材料等科研方向，取得了显著成效和丰硕成果。

期刊链接：

https://www.sciencedirect.com/journal/journal-of-energy-chemistry

论文链接：

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2095495624005655